Modeliranje kristalnih struktura i svojstava dvodimenzionalnih hibridnih halogenidnih perovskita

doktorski rad

• Naslov (engleski): Modelling crystal structures and properties of two-dimensional hybrid halide perovskites
• Autor: Juraj Ovčar
• Mentor: Ivor Lončarić (mentor)
• Član povjerenstva: Ivan Kupčić (predsjednik povjerenstva)
• Član povjerenstva: Ivor Lončarić (član povjerenstva)
• Član povjerenstva: Mihael Srđan Grbić (član povjerenstva)
• Ustanova koja je dodijelila akademski / stručni stupanj: Sveučilište u Zagrebu; Prirodoslovno-matematički fakultet; (Fizički odsjek); Zagreb
• Datum i država obrane: 2023-09-20, Hrvatska
• Znanstveno / umjetničko područje, polje i grana: PRIRODNE ZNANOSTI; Fizika
• Univerzalna decimalna klasifikacija (UDC): 53 - Fizika

Sažetak

Kvazi-dvodimenzionalni hibridni halogenidni perovskiti (Q2DP) su klasa materijala slojevite kristalne strukture: sastoje se od anorganskih perovskitnih slojeva međusobno povezanih organskim kationima. Uz različite elemente koji mogu sačinjavati anorganski sloj, za organske razmaknice Q2DP materijala je moguće odabrati velik broj kompleksnih organskih liganada; time je omogućeno ciljano ugađanje željenih fizikalnih svojstava. S obzirom na spektar mogućih kemijskih kompozicija, sistematično koreliranje kristalnih struktura i fizikalnih svojstava te njihovo predviđanje je netrivijalan zadatak. Poznavanje kristalne strukture materijala polazišna je točka za proračune i razumijevanje fizikalnih svojstava materijala; stoga smo razvili metodu predviđanja kristalnih struktura Q2DP materijala za dani kemijski sastav. Metoda se zasniva na varijanti algoritma skakutanja po minimumima, gdje se ploha potencijalne energije pretražuje naizmjeničnim simulacijama molekularne dinamike i lokalnim relaksacijama. Za zadani kemijski sastav modeliramo klasični potencijal, pronalazimo globalni minimum te pronađenu strukturu relaksiramo koristeći proračun u okviru teorije funkcionala gustoće. Nakon validacije razvijene metode, pokazujemo njenu primjenu u predviđanju strukture miješanog halogenidnog sastava. Jedna od glavnih prepreka prema izradi uređaja baziranih na Q2DP materijalima je nedovoljna stabilnost materijala pri izlaganju kisiku, vlazi, toplini i svjetlosti, uz napomenu da su Q2DP materijali Dion-Jacobson (DJ) tipa značajno stabilniji od Ruddlesden-Popper (RP) tipa. Dajemo hipotezu mehanizma fotodegradacije koja razjašnjava opaženi trend (ne)stabilnosti RP i DJ materijala: DJ materijali pokazuju veću stabilnost u odnosu na RP materijal jer je za neutralizaciju njihovih kationa potrebna dvostruka deprotonacija, značajno manje vjerojatan događaj od jednostruke deprotonacije potrebne za neutralizaciju kationa u RP perovskitima.

Sažetak (engleski)

In this thesis, we are modelling crystal structures and properties of quasi-two-dimensional hy brid halide perovskites (Q2DPs), a class of layered materials that consist of alternating layers of organic cations (called organic spacers) and inorganic layers which crystallize in a perovskite structure. There are two large subclasses of Q2DPs that we will be considering in this thesis: (1) Ruddlesden-Popper (RP) perovskites; (2) Dion-Jacobson (DJ) perovskites. From the point of view of chemical composition, these subclasses differ only by the charge of the organic spacers: for RP perovskites, this charge is +1, while for DJ perovskites the spacer charge is +2.

• Ključne riječi: kvazi-dvodimenzionalni hibridni halogenidni perovskiti; teorija funkcionala gustoće; klasični potencijali; globalna optimizacija; fotodegradacija
• Ključne riječi (engleski): two-dimensional hybrid halide perovskites; density functional theory; classical potentials; global optimization; photodegradat
• Jezik: hrvatski
• URN:NBN: urn:nbn:hr:217:522726
• Datum promocije: 2023
• Projekt: Šifra: PZS-2019-02-2068; Naziv: 2D i kvazi-2D perovskiti: od ciljanog strukturnog dizajna do poboljšane učinkovitosti i stabilnosti; Naziv: Exploring halide 2D and quasi-2D perovskites: from rational structural design to enhanced efficiency and stability; Voditelj: Željko Skoko; Pravna nadležnost: Hrvatska; Financijer: HRZZ; Linija financiranja: PZS
• Studijski program: Naziv: Fizika; Vrsta studija: sveučilišni; Stupanj studija: doktorski studij; Akademski / stručni naziv: doktor/doktorica znanosti u području prirodnih znanosti (dr. sc. natur.)
• Vrsta resursa: Tekst
• Opseg: XIV, 139 str.
• Način izrade datoteke: Izvorno digitalna
• Prava pristupa: Rad dostupan nakon; Datum isteka embarga: 2024-09-19
• Datum i vrijeme pohrane: 2023-11-21 13:59:18